O arquivo de Carlos Maria dos Santos, com datas extremas entre 1877 e 2004, é constituído por correspondência, álbuns de postais, extratos manuscritos e datilografados das suas obras, poemas, pinturas e esboços, desenhos de bordados, fotografias (negativos e provas fotográficas) e um grande número de documentos avulsos. Inclui ainda alguns documentos da sua esposa, Maria Antonieta da Silva, e dos seus filhos. A biblioteca, com cerca de 550 espécies bibliográficas, é constituída por monografias nas áreas da literatura, da religião e, de forma significativa, por obras sobre a Ilha da Madeira e obras de autores madeirenses.

O arquivo e biblioteca de Rui Gualtério dos Santos foi doado pelo seu único filho, Duarte Rui Teixeira da Silva Santos. O arquivo é constituído, sobretudo, pelas versões preliminares com anotações e correções das suas crónicas no Jornal da Madeira, pastas de documentação referente à investigação realizada para as suas crónicas e outras obras, documentos relacionados com a Empresa de Eletricidade da Madeira (Rui Santos foi chefe de secretaria até 1974 e, posteriormente, responsável pelo arquivo desta instituição), correspondência, fotografias e um grande número de documentos avulsos.

A biblioteca é constituída, na sua maioria, por monografias sobre a Ilha da Madeira e de autores madeirenses, bem como publicações periódicas portuguesas e estrangeiras.

Após tratamento, esta documentação ficará disponível para consulta nas salas de leitura do ABM.